近日,我校材料科学与工程学院清洁能源材料与器件团队在国际知名学术期刊《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)发表了题为“Quasi-one-dimensional perovskite single crystals enabling decoupled ionic–electronic transport for sensitive and stable X-ray detection”的研究论文,在线报道了新型准一维钙钛矿用于高效灵敏的X射线探测的研究成果。
X射线探测因其在医学成像、安检、工业无损检测和科学研究等广泛应用领域而日益受到关注。近年来,金属卤化物钙钛矿因其可通过溶液法制备、具有高衰减系数和高效的电荷传输性能等优势,成为制备低成本、高性能X射线探测器的潜在候选材料。然而,高能X射线探测器的发展主要受限于钙钛矿中电子传输与离子迁移之间的权衡关系:一方面,高灵敏度要求材料具备良好的无机骨架网络连接性,以实现高效的电荷传输;另一方面,稳定的输出性能则需要通过构建较高的能量势垒来抑制离子迁移,这往往需要减弱网络连接性。因此,钙钛矿材料中难以同时实现抑制离子迁移和保持载流子传输性能。由于该问题主要源于无机八面体网络的连接性和势垒宽度,因此迫切需要在原子尺度上对钙钛矿结构进行进一步的工程化,以实现离子-电子传输的解耦,从而开发出兼具高灵敏度与高稳定性的X射线探测器。
针对上述问题,研究团队开发了新型准一维钙钛矿单晶材料—胱胺铅碘,该结构由角共享的五重八面体(18.5 Å)一维链组成,且沿晶体取向具有较小链间距(4.0 Å),有效解耦了离子与电子的传输路径。准一维钙钛矿材料能同时实现高效的载流子收集和离子迁移的抑制,获得了1.49×1010 cm–4的低陷阱密度、4.35×10–4 cm2 V–1的大迁移率-寿命乘积以及0.94 eV的离子迁移活化能。组装的X射线探测器展现出高达1.42×105µC Gy−1 cm−2的灵敏度(平均X射线能量为42.7 keV),以及优异的环境/工作/电场/热稳定性,电流漂移低至2.91×10−7 nA cm−1 s−1 V−1。作为概念验证,研究团队成功地将准一维钙钛矿材料与薄膜晶体管背板可靠集成,用于高分辨的X射线成像。这项工作强调了通过调控结构尺寸和框架连接性来实现灵敏稳定的X射线探测的重要性,为其实际应用铺平了道路。

我校材料科学与工程学院侯宇教授、杨化桂教授和杨双教授为本论文的通讯作者,博士后刘达为本论文的第一作者。研究工作得到国家自然科学基金、中央高校青年教师科研创新能力支持项目、上海市东方英才计划领军项目等资助。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202524500