《先进材料》报道我校分子级结构畸变促进甲酸盐电合成新进展
发布时间:2022-08-23   访问次数:10   作者:材料学院

近日,国际知名学术期刊《Adv. Mater.》以“Molecularly Distorted Local Structure in Bi2CuO4 Oxide to Stabilize Lattice Oxygen for Efficient Formate Electrosynthesis”为题,在线报道了我校材料科学与工程学院清洁能源材料与器件团队在二氧化碳(CO2)电合成领域的最新研究成果。

通过可再生电力驱动CO2转化成有价值的燃料或化学品是实现闭路碳循环的理想途径。电催化剂材料作为CO2电还原反应(CO2RR)中的关键一环,可有效降低反应能耗并提升转化效率,其局域结构精确调控及构效关系理解至关重要。

针对这一问题,研究团队报道了一种存在分子级结构畸变的廉价金属氧化物Bi2CuO4,可用于高效CO2电合成制甲酸盐过程。结合X射线吸收精细结构谱和理论计算解析了Bi2CuO4催化剂的局域结构,阐明了Bi2CuO4中存在的畸变是[CuO4]6–单元在其平面内发生旋转导致的;借助Operando X射线吸收谱在线检测了CO2RR过程中金属位点的价态及其配位环境的变化,并结合能量色散X射线谱结果证实了结构畸变有利于反应过程中晶格氧的保留。进一步通过理论计算探究了催化剂在CO2RR过程中残留晶格氧的作用,证明晶格氧的存在可以优化甲酸中间体的吸附能,最终提升了催化剂的CO2RR性能。该工作通过分子级局域结构调控实现了甲酸盐电合成性能的大幅提升,对于构建高效、稳定的电催化剂及其他相关能源催化领域材料提供了新的研究思路。

该工作主要由材料学院博士生刘袁微、楼振鑫在刘鹏飞特聘副研究员、杨化桂教授等人的指导下完成。

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202202568